传统化学纤维结构从微观到宏观分为三个层次：(1)纤维聚合物分子链段结构；(2)纤维链段聚集态结构；(3)纤维介观或宏观结构。参照传统纤维结构的三个层次，石墨烯纤维结构从微观到宏观也可以分为三个层次：(1)石墨烯片层面内结构；(2)片层之间的聚集态结构；(3)纤维整体的孔隙度及宏观结构。在纺丝液的制备过程中，可以针对石墨烯纤维(1)和(2)这两级结构进行优化，减少微观层面的晶界数目，从而降低缺陷密度，提升纤维各方面性能。Xiang等利用平均尺寸分别为20和9 μm的GO进行石墨烯纤维的湿法纺制，发现大尺寸的GO纤维可以有效提升纤维的机械性能，其拉伸强度提升了78%。Chen等通过使用不同面积的GO进行石墨烯纤维的纺制，也发现大尺寸GO (30 μm)其拉伸强度相比较于小尺寸的GO (5 μm)提升了72.5%。如所示，Lian课题组通过大小片层GO调控纺丝原液，探讨了片层尺寸对石墨烯纤维堆叠密度和力学性能的影响()。他们发现大片层GO (23 μm)作为纺丝液时可以有效增加纤维的片层取向，但大片层的褶皱会导致纤维内部大量孔隙。而使用小片层GO (0.8 μm)作为纺丝液时其纤维的内部结构充实，但是内部杂乱无章，取向度差。因此，他们采用大小片结合的GO原液，借助大片层GO形成高取向结构，小片层GO进行空隙填充，同时兼顾了大小片各自的优点，有效地提升了纤维的力学强度(1.08 GPa)。此外，在GO原液的制备中增强界面相互作用也是目前常用的处理手段，如通过引入金属离子(Ca2+等)加强离子交联作用()，通过使用有机物(聚多巴胺, 、酚醛树脂等)经过碳化后与石墨烯进行交联进而增强界面结合力()，均有相关文献报道可以有效提升纤维的力学性能。